takahashi86さん　はじめまして。私のような初心者がお返事するのも厚かましいかと思いますが、少しだけでもお力になれればと思い書き込みます。
（そのため、参考にする位にしてください。また用語が間違っている可能性が大なので上手く読解していただければ嬉しいです）

Super keyは modifier key なので、一度解除しないと登録できないと思います。
$ xmodmap -e 'remove mod4 = Super_L'
（あくまで私の環境です。) modifier Key は
$ xmodmap(enter)
で確認できると思います。

takahashi86さんが行っていたkeycodeの登録します。
$ xmodmap -e 'keycode 133 = Control_L NoSymbol Control_L'

最後にModifier Keyに登録します。
$ xmodmap -e 'add control = Control_L'

これで大丈夫だと思うのですが、恐らく私より詳しい方だと思いますので、解除してキーを登録して、Modifier Keyに追加すればいいという
ことが解って頂ければ・・・と思います。一応目視でスペルの確認はしたつもりですが、直接入力していますので、間違っていたら申し訳ございません。

私も一昨日から突然ノートパソコンのTouchPadが使えなくなって今こちらのサイトでヒントを探しまくっているところです。（涙）